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表面完全负载纳米粒子的杂化囊泡的制备以及在催化、拉曼增强方面的应用

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表面完全负载纳米粒子的杂化囊泡的制备以及在催化、拉曼增强方面的应用    |    2017-07-10  |   
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囊泡,包括磷脂囊泡、表面活性剂囊泡,以及聚合物囊泡,由于它们在生物医药、仿生模拟、纳米科学等领域的广泛应用,是近半个世纪以来的一个研究热点。但是为了满足不同的应用需求,囊泡面临着一个重要的问题,那就是如何实现功能化?


科研研究人员将目光投向了自然界,在自然界中存在着大量有机/无机杂化体,比如表面覆盖着一层碳酸钙纳米晶体的石藻、贝壳等等。受这些杂化生命体的启发,科学家们对负载贵金属纳米粒子的杂化囊泡产生了极大的兴趣。


贵金属纳米粒子杂化囊泡的构建过程,有三个非常关键的要素,分别是:纳米粒子的负载位置、纳米粒子的负载量、杂化囊泡的稳定性。到目前为止,制备这种贵金属杂化囊泡的方法主要可以分为两大类,第一类是“砖块和水泥”(bricks and mortar)策略,在金属纳米粒子表面接枝上亲水和疏水的聚合物刷,通过亲疏水作用带动金属纳米粒子自组装成杂化囊泡。通过这种策略,杂化囊泡具有很高的纳米粒子负载量。但是贵金属纳米粒子主要被包裹在囊泡壁内,这样就限制了杂化囊泡在很多方面的应用。


例如在杂化囊泡的催化应用中,纳米粒子负载在囊泡表面可以提高纳米粒子的裸露面积,同时有利于反应物和生成物的自由扩散,进而提高反应的催化效率。作为对比,如果纳米粒子包裹在囊泡壁内,表面会被聚合物覆盖,催化活性位点无法与反应物直接接触,并且产物无法快速离去。这些都使得催化反应的效率大大降低。第二种构建策略是囊泡模板法,通常是嵌段共聚物或磷脂分子自组装形成囊泡,随后金属离子吸附在囊泡壁内或是囊泡表面,通过原位还原得到贵金属杂化囊泡。以这种方法可以得到表面负载贵金属纳米粒子的杂化囊泡,但是纳米粒子的负载量很难控制。通常得到的杂化囊泡表面只有部分被负载,纳米粒子的负载量较低,并且杂化囊泡的稳定性也不尽人意。


因此,为了进一步推动杂化囊泡的发展,制备表面完全负载贵金属纳米粒子的杂化囊泡具有十分重要的意义。周永丰课题组报道了一种表面可以完全覆盖多种贵金属纳米粒子的超支化聚合物囊泡。如图1所示,首先制备两亲性超支化多臂共聚物HSP;将功能性基团叔胺(TA)基团通过化学接枝的方法修饰在HSP末端,得到HSP-TA;HSP-TA在水中自组装,得到外表面布满TA基团的超支化聚合物囊泡;通过静电作用和配位作用,将AuCl-、PtCl62-、Ag+吸附在囊泡表面;最后加入NaBH4原位还原,得到一系列表面完全负载金、银、铂纳米粒子的杂化囊泡([email protected][email protected][email protected]);并且进一步发现所得的[email protected]在催化、[email protected]在拉曼增强以及[email protected]在仿生模拟等方面展现出巨大的应用潜力。


1. 超支化聚合物(HSP-TA)囊泡表面功能化的过程

 

参考文献:DOI: 10.1021/acs.langmuir.5b04478

T. Huang, H. M. Li, L. Huang, S. L. Li, K. Li, Y. F. ZhouLangmuir 2016, 32: 991−996.


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